Fan-Yi Meng, I-Han Chen, Jiun-Yi Shen, Kai-Hsin Chang, Tai-Che Chou, Yi-An Chen, Yi-Ting Chen, Chi-Lin Chen & Pi-Tai Chou

Nature Communications 13, Article number: 797 (2022)

https://www.nature.com/articles/s41467-022-28489-0

我們提出了一個太陽能轉化學能的新概念，利用熱激活延遲螢光 (TADF) 分子來作為三合一功用: 光敏劑、存儲單元和信號傳感，完成太陽能轉化學能最佳化目標。概念是通過合成基於與降冰片二烯（NBD，見圖一a）錨定的 TADF 核心吩惡嗪-三苯基三嗪 (PXZ-TRZ) 的分子複合材料 (圖一b)。我們分別合成了具有兩個和四個 NBD 單元的化合物 PZDN 和 PZTN。在可見光激發下，能量轉移到 NBD 的三重態，接著NBD → 四環烷 (QC) 轉換（見圖 1b)。幾乎等於零的單重(singlet)三重(triplet)能隙可以讓我們利用螢光來調控吸收太陽能的最佳化。其儲能反應也可以馬上從螢光強度 (1c)及放光動力學(1d)來偵測。
我們也合成另一個新分子PZQN，將該分子的三重態能量調整為低於 NBD (61 kcal/mol) 時，清楚的看到NBD → QC 轉換的效率急劇下降，給予我們已經最佳化了NBD → QC 轉換催化系統的證明。我們利用PZDN在室溫下也同時做了反向 QC → NBD 釋能反應，證明了其儲存的化學能轉換的絕佳可逆性。在PZQN 可以每莫耳儲存近100 千卡的能量。

Keywords: LIGHT-EMITTING-DIODESORGANIC; MATERIALS; AB-INITIO; CIS-FORM; NORBORNADIENE; QUADRICYCLANE; ISOMERIZATION; PHOTOISOMERIZATION; DERIVATIVES; DENDRIMERS.